Selepas melawat Advaita Ashrama di Mayavati, Vivekanandakembali ke Biara Belur. Beliau mengawasi kerja-kerja Ramakrishna Mission, biaradan aktiviti-aktiviti di England dan Amerika Syarikat. Beliau juga menerimatetamu-tetamu dalam kalangan kerabat diraja dan ahli politik. Beliau jugamelakukan satu lawatan ibadah ke Bodhgaya dan Varanasi pada tahun 1901.

Kesihatannya semakin merosot akibat serangan lelah, penyakit kencing manis dan insomnia kronik. Namun, keuzuran badan langsung tidak menjejaskan otaknya yang masih cergas, dan kuat. Pada ketika ini, beliau telah mula membaca edisi terbaru "Encyclopeadia Britannica" yang mempunyai dua puluh lima jilid. Saratchandra berkata, “Mesti susah untuk mengingati kandungan semua jilid ini dalam satu kelahiran.” Dia tidak tahu Swamiji sudah pun membaca sepuluh jilid ketika itu. “Apa maksud kamu?” Swamiji berkata, “Kamu boleh menyoal saya mengenai kandungan sepuluh jilid ini dan saya boleh menjawabnya.” Saratchandra, yang sentiasa akur dengan suruhan gurunya, membawa semua jilid itu dan mula menanyakan soalan-soalan yang rumit daripada buku-buku itu. Swamiji menjawab semua soalan itu dengan betul. Malah kadang-kadang, beliau mengungkap seluruh rangkap dalam buku itu. Melihat daya ingatan gurunya yang luar biasa, Saratchandra dengan kagum berkata, “Ini adalah di luar kemampuan manusia biasa!” Dengan serba ringkas, Swamiji menjawab bahawa tidak ada apa-apa yang luar biasa mengenainya; itu cuma hasil kehidupan yang suci.

Pada 4 Julai 1902, Vivekananda bangun awal dan bermeditasi selama tiga jamdi kuil di Biara Belur. Kemudian, beliau mengajar Shukla-Yajur-Veda,tatabahasa Sanskrit dan falsafah Yoga kepada pengikut-pengikutnya. Selepas itu,beliau berbincang dengan saudara-saudara segurunya mengenai hasratnya untukmenubuhkan sebuah kolej Veda di Ramakrishna Math. Pada pukul tujuh malam,beliau kembali ke biliknya dan bermeditasi. Pada pukul 9.10 malam, beliaumengalami Mahasamadhi. Keesokan paginya, jasadnya dibakar berdekatantebing sungai Ganges di Belur. Beberapa tahun kemudian, sebuah kuil telah didirikan di tempat ini untuk menempatkan abu suci Vivekananda.